Николай Олимпиевич Гриценко родился (11) 24 июля 1912 года на станции Ясиноватой Екатеринославской губернии, в шахтерской семье. Окончив транспортный техникум, он работал на железнодорожной станции. Тогда же Николай сделал свои первые шаги в искусство. В 1934 году он окончил театральный факультет рабфака, а затем год отучился в Киевском драматическом техникуме.
После этого Гриценко приехал в Москву и поступил в школу-студию МХАТ, а затем перешел в училище при театре имени Вахтангова. Творческое становление Гриценко как актера происходило в наблюдении за работой А. Бучмы, В. Качалова, Б. Щукина. Сразу после окончания училища в 1940 году Николая приняли в труппу Вахтанговского театра, артистом которого он остался до конца жизни.
Начинал Гриценко с комедийных ролей, в которых ярко проявлялась его незаурядная импровизация. Его идеи всегда были оправданы внутренней логикой развития образа, подсмотренного в реальной жизни. Все его персонажи, даже самые нелепые и диковинные, были убедительны.
Среди крупнейших комедийных работ актера – роли в постановках «Приезжайте в Звонковое», «На золотом дне» по Мамину-Сибиряку, «Принцесса Турандот» Гоцци, «На всякого мудреца довольно простоты» Островского, «Стряпуха» и «Стряпуха замужем» Софронова.
Важное место в творчестве актера заняла работа над ролями в драматических постановках русской классики – «Живой труп» по Толстому, «Идиот» по Достоевскому, «Первые радости» и «Кирилл Извеков» по Федину. В этих ролях актёр передаёт душевную доброту, свободомыслие, бунт против ханжества, всегда добиваясь при этом потрясающей достоверности.
Много и успешно игравший Гриценко не был обделен ролями. Спектакли с его участием подолгу держались в репертуаре, а созданные им образы не тускнели со временем. Его искусству присущи свободное владение разными жанрами, склонность к внешнему и внутреннему перевоплощению, умение пользоваться приёмами гротеска, буффонады. Его называли «театром в театре».
Свою первую роль в кино Николай сыграл в 1942 году в мелодраме Ю. Райзмана «Машенька» – одной из проникновенных картин не только советского, но и мирового кино. Вообще Гриценко много снимался. Режиссеры высоко ценили его мастерство и с удовольствием приглашали в свои картины. Его роли так же, как и в театре, были отмечены талантом, изобретательностью и исключительностью.
Начав с комедийных, Николай пришел к подлинно драматическим киноролям. Он снялся в трилогии «Сестры», «Восемнадцатый год», «Хмурое утро» по роману А. Толстого (1959), в фильмах «Анна Каренина» (1967), «Адъютант его превосходительства» (1969), «Земля Санникова» (1973), «Семнадцать мгновений весны» (1973), «Человек в штатском» (1973), «Чёрный принц» (1973), «Два капитана» (1976), «Враги» (1977), «Отец Сергий» (1978) и других.
Народный артист СССР, Лауреат Государственной премии СССР, Государственной премии РСФСР имени К.С. Станиславского актер был награжден орденом Трудового Красного Знамени и различными медалями.
Умер Николай Олимпиевич Гриценко 8 декабря 1979 года в Москве.